Pengesan Piksel Pantas: Era Baharu untuk STEM

Pengenalan

Sepanjang dua dekad yang lalu, mikroskop elektron penghantaran pengimbasan (STEM) telah menjadi instrumen pilihan untuk pengimejan resolusi atom dan kajian spektroskopi bahan, terutamanya di mana maklumat kuantitatif diperlukan. Terdapat dua sebab utama untuk ini: (i) STEM membenarkan pengimejan serentak dan spektroskopi mendedahkan struktur, komposisi dan ikatan pada resolusi atom. (ii) Mod STEM pengimejan yang biasa digunakan adalah tidak koheren yang membawa kepada tafsiran data yang lebih mudah [1]. Mod pengimejan yang paling biasa digunakan menggunakan pengesan medan gelap anulus (ADF) untuk mengesan keamatan serakan ke sudut yang agak tinggi. Imej ADF yang terhasil menunjukkan kedua-dua sifat yang tidak koheren dan sensitiviti komposisi dan oleh itu merupakan cara bahan pengimejan yang sangat berkuasa [2]. Dalam pengimejan ADF STEM, jumlah insiden keamatan pada keseluruhan pengesan ADF dijumlahkan untuk memberikan nilai bagi piksel imej yang sepadan dengan kedudukan probe. Sebarang butiran atau variasi keamatan dalam satah pengesan STEM dalam kawasan pengumpulan pengesan itu hilang. Dalam makalah ini kami meneroka bagaimana variasi keamatan sedemikian boleh digunakan dalam STEM, khususnya melalui penggunaan ptychography untuk menyediakan pengimejan fasa.
Sebelum ketersediaan meluas instrumen STEM resolusi tinggi, pengimejan resolusi atom dilakukan menggunakan pengimejan kontras fasa dalam TEM konvensional (CTEM), teknik yang dirujuk sebagai TEM resolusi tinggi (HRTEM) [3]. Dalam imej sedemikian, penyerakan dinamik elektron dalam sampel dan perubahan dalam parameter pengimejan yang tepat boleh menjejaskan imej dengan kuat, termasuk membawa kepada pembalikan kontras di mana ia tidak segera jelas sama ada atom atau lajur atom kelihatan sebagai kontras gelap atau terang (lihat untuk contoh [4]). Sebaliknya, sifat ADF STEM yang tidak koheren sentiasa membawa kepada puncak terang untuk atom atau lajur atom.
Sampel, seperti graphene, yang nipis dan mengandungi unsur cahaya jauh lebih cekap diimej dalam HRTEM berbanding ADF STEM kerana penyerakan elektron daripada sampel tersebut boleh dianggap sebagai hanya menghasilkan anjakan fasa kecil dalam gelombang elektron yang dihantar. Ia boleh ditunjukkan bahawa objek fasa lemah menghasilkan isyarat yang sangat sedikit dalam ADF STEM [5], manakala dalam penyimpangan CTEM boleh digunakan untuk membentuk plat fasa maya yang membenarkan pengimejan kontras fasa lemah. Kepentingan pengimejan kontras fasa dalam CTEM telah diserlahkan dalam bidang pengimejan biologi dengan penganugerahan Hadiah Nobel Kimia 2017 untuk pembangunan cryo-EM. Pengimejan yang digunakan untuk analisis zarah tunggal dalam pengimejan biologi ialah pengimejan kontras fasa, dan sememangnya ini telah menjadi pemacu untuk pembangunan plat fasa untuk meningkatkan kontras fasa [6].
Dengan prinsip timbal balik [7, 8], konfigurasi pengesan STEM memainkan peranan yang sama seperti konfigurasi pencahayaan dalam CTEM. Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 1, pengesan medan terang paksi (BF) kecil dalam STEM adalah bersamaan dengan pencahayaan paksi yang sangat selari dalam CTEM. Pengesan STEM yang lebih besar adalah bersamaan dengan rasuk tidak koheren yang lebih tinggi penumpuan dalam CTEM. Pengesan ADF dalam STEM agak serupa dengan pencahayaan kon berongga dalam CTEM. Untuk pengimejan kontras fasa HRTEM, pancaran koheren tinggi yang sangat selari diperlukan, yang bersamaan dengan pengesan STEM paksi kecil. Kini jelas mengapa CTEM lebih cekap daripada STEM untuk kerja HRTEM: dalam CTEM, pancaran selari menerangi sampel, dan serakan sehingga beberapa sudut sepadan dengan apertur berangka lensa dikumpulkan dan diimej dengan majoriti. elektron bertaburan dikesan. Dalam STEM, rasuk yang sangat menumpu menerangi sampel tetapi hanya elektron yang dihantar ke pengesan paksi kecil dikumpulkan, jadi hanya minoriti kecil elektron yang dihantar dikesan. Untuk bahan sensitif sinaran di mana kecekapan proses pengimejan adalah penting, pengimejan BF STEM tidak optimum.
Dalam makalah ini, kami mempertimbangkan pengesan piksel pantas (FPD) yang merekodkan peta keamatan dua dimensi satah pengesan STEM untuk setiap kedudukan probe dalam imbasan dua dimensi, menghasilkan set data empat dimensi (4D) yang boleh dianggap sebagai set data pengimejan STEM universal. Kami menunjukkan bahawa set data 4D membenarkan pengimejan fasa kuantitatif, dan kerana semua elektron yang dihantar dikesan adalah sangat cekap elektron membenarkan pengimejan dos yang agak rendah.

Rajah 1

Perbandingan konfigurasi pengimejan untuk pengimejan kontras fasa dalam CTEM dan STEM yang menunjukkan prinsip timbal balik. Dalam CTEM, apertur penerang kecil digunakan untuk memberikan pencahayaan yang hampir selari. Sudut penumpuan pancaran jauh lebih kecil daripada sudut penerimaan (apertur berangka) kanta objektif. Oleh itu, semua elektron yang tidak terserak dan banyak yang terserak dikesan. Secara timbal balik, setara untuk STEM ialah pengesan medan terang kecil yang jauh lebih kecil daripada cakera medan terang yang tidak berselerak dalam satah pengesan. Oleh itu, kebanyakan elektron tidak berselerak dan berselerak tidak dikesan, dan oleh itu bukan penggunaan elektron yang cekap.

Butiran Eksperimen

Apabila merakam set data STEM 4D, masa tinggal piksel probe dalam imbasan dihadkan oleh kelajuan bingkai pengesan. Masa tinggal STEM biasa adalah kurang daripada 100 μs, jadi pengesan dengan kadar bingkai yang sangat tinggi diperlukan. Pengesan juga harus menawarkan sensitiviti elektron tunggal dengan kecekapan kuantum pengesan yang tinggi. Kerja yang dibentangkan di sini semuanya direkodkan menggunakan sistem JEOL 4DCanvas™ [9] yang dipasang pada sistem STEM pelepasan medan sejuk JEOL JEM-ARM200F yang dipasang dengan pembetulkan penyelewengan optik probe. 4DCanvas™ ialah pengesan STEM berbilang saluran yang sangat sensitif dengan saluran berdimensi 264 × 264. Ia boleh dibaca pada kelajuan 1,000 bingkai sesaat (fps), atau lebih pantas dengan binning (contohnya 4 dengan 1 binning memberi 4,000 fps). Penderia pengesan piksel ini ialah peranti gandingan cas pengesanan elektron langsung. Sistem Oxford ditunjukkan dalam Rajah 2.

Rajah 2

Gambar instrumen JEOL JEM-ARM200F di Jabatan Bahan di Oxford bersama gambar sistem JEOL 4DCanvas™ yang dipasang pada mikroskop.

Hasil

Sintesis imej STEM konvensional

Kami mulakan dengan mempertimbangkan pengimejan tepi sampel Pt yang disediakan oleh angkat keluar rasuk ion terfokus dan berorientasikan sepanjang arah <110>. Set data 4D telah direkodkan pada tenaga rasuk 200 keV daripada kawasan imbasan probe 512 kali 512 dengan pengesan beroperasi tanpa binning pada 1,000 fps. Rajah 3a menunjukkan bingkai imej pengesan tunggal. Pengesanan elektron tunggal adalah jelas dalam imej. Menjumlahkan semua kedudukan probe untuk memberikan corak difraksi elektron rasuk penumpu purata kedudukan (PACBED)(Rajah 3b dan 3c) menunjukkan bentuk biasa corak difraksi elektron rasuk penumpu.
Daripada set data ini, imej daripada pelbagai pengesan STEM yang berbeza boleh disintesis. Ini dicapai dengan menyepadukan set data 4D ke atas geometri pengesan yang dikehendaki dalam satah pengesan data, menghasilkan imej 2D. Rajah 4 menunjukkan imej daripada geometri medan terang yang tidak koheren (IBF), medan terang anulus (ABF), medan gelap anulus (ADF) dan medan gelap anulus sudut rendah (LAADF) dengan kawasan integrasinya dipaparkan menggunakan keamatan PACBED . Khususnya ia boleh dilihat bagaimana imej LAADF menunjukkan kontras jenis "halo". Ini boleh dijelaskan dengan mengambil kira bahawa keamatan LAADF akan memaksimumkan apabila cakera BF berada pada pesongan maksimumnya, yang akan berlaku apabila probe disesarkan sedikit dari pusat lajur atom dan elektron yang menerangi mengalami medan elektrik bersih maksimum, serupa dengan kesan yang dilihat untuk pengimejan kontras fasa pembezaan [10] dan serupa dengan kesan yang dilihat untuk pengimejan saat pertama [11].

Rajah 3

Data yang direkodkan daripada sistem 4DCanvasTM semasa imbasan kedudukan kuar 512 kali 512 ke atas sampel Pt <110> dengan kamera beroperasi dalam mod bingkai penuh pada 1,000 fps. (a) Bingkai tunggal di mana titik terang keamatan mewakili elektron tunggal yang dikesan. (b) Jumlah corak pembelauan daripada keseluruhan kawasan yang diimbas untuk membentuk corak CBED purata kedudukan (PACBED).(c) Logaritma keamatan corak PACBED supaya garisan Kikuchi kelihatan. Bayangan pengesan JEOL ADF1 juga kelihatan.

Rajah 4

Imej STEM tersintesis daripada data yang direkodkan dalam Rajah 3. (a), (c), (e) dan (g) menunjukkan imej masing-masing untuk IBF, ABF, ADF dan LAADF, dengan kawasan penyepaduan di atas pengesan digambarkan dalam (b )(d)(f)(h) masing-masing.

Pengimejan fasa melalui ptychography

Selain membenarkan pilihan geometri pengesan pengimejan yang fleksibel yang boleh dipilih selepas pemerolehan, set data 4D mencipta pelbagai peluang untuk mod pengimejan baharu yang baru mula diterokai. Satu mod baharu itu ialah pengimejan fasa melalui ptychography elektron. Ptychography telah dicadangkan oleh Hoppe [12] sebagai kaedah untuk menyelesaikan masalah fasa dalam pembelauan elektron, dan telah ditunjukkan secara eksperimen pada awal 1990-an dalam konteks STEM probe terfokus oleh Rodenburg dan rakan sekerja [13, 14]. Pada masa itu, keupayaan teknikal kamera dan pengkomputeran sangat mengehadkan teknik tersebut, dan imej dengan lazimnya hanya 32 hingga 32 piksel telah dicapai. Pembangunan FPD telah membolehkan ptychography menjadi teknik yang berdaya maju dan berkuasa dalam STEM. Sistem 4DCanvasTM yang dipasang pada JEM-ARM200F STEM di Oxford ialah instrumentasi di mana ptychography pertama kali digunakan untuk menyelesaikan struktur yang tidak diketahui sebelum ini bagi bahan yang disintesis baru-baru ini [15].
Seperti yang diterangkan dalam [15], ptychography menggunakan cakera bertindih dalam corak difraksi elektron rasuk konvergen yang koheren. Dalam konfigurasi STEM, sampel diterangi oleh rasuk yang sangat menumpu yang difokuskan untuk membentuk probe. Untuk sampel kristal, rasuk yang difraksi akan membentuk cakera dalam satah pengesan STEM, dan dalam pertindihan antara cakera ini, gangguan koheren akan berlaku. Keamatan yang terhasil akan bergantung pada fasa rasuk terbias, sebarang penyimpangan dalam optik pembentuk probe, dan kedudukan probe. Apabila probe diimbas, keamatan dalam kawasan tindih cakera akan berubah-ubah. Sesungguhnya, turun naik inilah yang merupakan asal usul kontras kekisi dalam mana-mana imej STEM. Dengan mengandaikan penyimpangan dibetulkan kepada sifar, fasa turun naik ini berkenaan dengan kedudukan probe ialah perbezaan fasa antara rasuk difraksi yang mengganggu. Daripada maklumat ini, fasa semua rasuk boleh ditentukan. Sebaik sahaja masalah fasa diselesaikan, ia tidak lagi masuk akal untuk menerangkan kaedah sebagai pengimejan atau pembelauan kerana data boleh ditukar dengan mudah dari satu ke yang lain melalui transformasi Fourier. Oleh itu, Ptychography adalah gabungan pembelauan dan pengimejan.
Perlu diingatkan bahawa kaedah ptychography yang dilaksanakan di sini untuk STEM probe terfokus tidak terhad kepada kristal yang sempurna, tetapi adalah umum kepada mana-mana objek selagi penghantaran oleh sampel boleh dimodelkan sebagai fungsi penghantaran berganda. Pendekatan matematik yang digunakan diterangkan dengan lebih terperinci dalam [16] dan diubah suai untuk kerja semasa seperti yang diterangkan dalam [15], tetapi untuk kesempurnaan kami menerangkannya secara ringkas di sini. Set data terukur 4D dilambangkan |M(Kf, R_o)|² di mana kedudukan dalam satah pengesan diberikan oleh vektor ruang salingan Kf dan kedudukan kuar penerang oleh R_o. Mengambil transformasi Fourier bagi set data berkenaan dengan R_o menyelaras, tetapi bukan K_f koordinat memberi

di mana Q_p ialah konjugat pembolehubah frekuensi spatial imej kepada R_o, A(K) ialah fungsi apertur untuk pencahayaan dengan modulus yang dikawal oleh saiz dan kedudukan apertur objektif dan fasa yang mencerminkan sebarang penyimpangan yang ada, ψ(K) ialah transformasi Fourier bagi fungsi penghantaran spesimen, dan Dan_Kf menandakan lilitan berkenaan dengan pembolehubah kedudukan satah pengesan. Jika A(K) diketahui, maka produk di sebelah kiri lilitan boleh dinyahkembang, dan fungsi penghantaran spesimen ditentukan daripada produk di sebelah kanan. Oleh itu amplitud dan fasa fungsi penghantaran spesimen ditentukan, dan kedua-duanya boleh diplot sepenuhnya secara kuantitatif. Memandangkan perbincangan dalam pengenalan, adalah penting untuk ambil perhatian bahawa fasa boleh ditentukan secara kuantitatif walaupun tidak ada penyimpangan. Pengimejan fasa kuantitatif yang cekap adalah mungkin tanpa memerlukan plat fasa menggunakan ptychography STEM. Rajah 5 menunjukkan perbandingan imej daripada sampel yang sama yang diambil menggunakan instrumen JEOL JEM-3000F yang berjalan sebagai HRTEM dan imej ptychography daripada STEM yang menunjukkan bahawa pengimejan seperti HRTEM kini tersedia sepenuhnya dalam STEM. 

Rajah 5

Imej filem nipis campuran C60/C70: (a) direkodkan dalam instrumen JEOL JEM-3000F yang berjalan dalam konfigurasi CTEM pada voltan pecutan 300 kV; (b) direkodkan dalam instrumen JEOL JEM-ARM200F yang berjalan pada 200 kV menggunakan pengesan 4DCanvas™ diikuti dengan pembinaan semula ptychographic. Perhatikan persamaan dalam kontras yang didedahkan menggunakan dua jenis pengimejan.

Mendayakan pengimejan dos rendah

Oleh kerana semua elektron yang dihantar dikesan apabila menggunakan FPD, kami mungkin menjangkakan untuk membentuk imej dengan hingar yang jauh lebih rendah yang mungkin dengan pengesan tidak bersegmen, dan dengan itu dapat menurunkan dos elektron sambil mengekalkan isyarat yang mencukupi kepada bunyi dalam imej. Persamaan (1) juga membolehkan kita mengetahui dengan tepat di mana dalam satah pengesan maklumat itu timbul untuk setiap frekuensi spatial dalam imej, dan oleh itu dengan hanya menggunakan kawasan tersebut, hingar (yang diedarkan merentasi seluruh satah pengesan) agak ditolak. . Ia seperti mempunyai pengesan STEM yang menyesuaikan dirinya untuk menjadi optimum untuk setiap frekuensi spatial yang berbeza dalam imej. Rajah 6 menunjukkan perbandingan pengimejan menggunakan ADF dan STEM ptychographic yang direkodkan serentak bagi satu lapisan boron nitrida heksagon. Dalam imej ptychographic bunyi adalah sangat rendah, dan lokasi kekosongan boron boleh dikenal pasti dengan mudah.

Rajah 6

Imej ADF dan imej ptychographic boron nitrida heksagon direkodkan serentak pada tenaga rasuk 60 keV. Imej ptychography boleh dilihat jauh lebih rendah dalam hingar, dan kecacatan kekosongan boron boleh dikenal pasti dengan mudah.

Pembetulan penyimpangan

Sebelum pembangunan perkakasan untuk membetulkan penyimpangan dalam mikroskop elektron, ptychography dijangka menawarkan penyelesaian kepada masalah penyimpangan sfera. Setelah fungsi penghantaran kompleks diketahui, kesan penyimpangan boleh dipisahkan. Matlamat ptychography ini telah diatasi oleh kejayaan pembangunan pembetulan penyimpangan. Walau bagaimanapun, ia tetap berlaku bahawa selalunya, mungkin disebabkan hanyut penyimpangan yang kecil atau penalaan pembetul yang tidak sempurna, beberapa penyimpangan baki kekal. Kaedah lelaran yang lebih baru dibangunkan untuk ptychography tidak membuat andaian awal tentang apertur yang kemudiannya diselesaikan semasa proses lelaran [17]. Kaedah langsung yang digunakan untuk keputusan di sini, memang memerlukan fungsi apertur untuk diketahui, tetapi ia juga telah ditunjukkan bahawa dalam kes objek fasa lemah, penyimpangan baki boleh diukur secara langsung daripada fungsi yang diberikan dalam Persamaan (1) , dan kemudian boleh dinyahkembang [15]. Rajah 7 menunjukkan bahawa walaupun untuk instrumen yang tidak sejajar dengan ketara, pembetulan penyimpangan yang ditawarkan oleh ptychography dapat memulihkan imej dengan betul mencerminkan struktur sampel.
Faedah tambahan yang timbul daripada keupayaan untuk membetulkan penyimpangan ialah pembinaan semula boleh dilakukan dengan mengandaikan nyahfokus tertentu. Telah ditunjukkan bahawa pendekatan ini membolehkan kesan pembahagian optik yang membawa kepada pembinaan semula tiga dimensi objek [15]. Maklumat 3D sememangnya disimpan dalam set data 4D yang direkodkan daripada mikroskop walaupun data telah direkodkan daripada satu imbasan pada nyahfokus tetap.

Rajah 7

(a) Imej graphene yang direkodkan pada 80 kV dengan mikroskop tidak sejajar yang membawa kepada penyimpangan sisa yang besar. (b) Daripada set data ptychographic, penyimpangan telah diukur dan diperbetulkan supaya kekisi kini kelihatan. Transformasi Fourier bagi imej-imej menunjukkan bahawa gelang kedua bintik-bintik semuanya kini kelihatan, tidak seperti transformasi Fourier bagi imej (a).

Kesan dinamik

Asas teori untuk ptychography yang diterangkan di atas mengandaikan bahawa interaksi pancaran elektron dengan sampel boleh diterangkan oleh fungsi penghantaran pendaraban. Untuk sampel yang lebih tebal dan lebih berat, keadaan penyerakan elektron dinamik dikenakan, dan dalam kes ini anggaran pendaraban tidak boleh dibuat. Dalam penghampiran pendaraban, diandaikan bahawa amplitud atau fasa rasuk difraksi tidak bergantung pada sudut rasuk masuk berkenaan dengan sampel. Dalam kes penyerakan dinamik, terdapat pergantungan.
Walau bagaimanapun, tiada apa yang menghalang set data 4D direkodkan, dan kami boleh menggunakan kaedah pembinaan semula ptychographic yang sama pada data. Kembali kepada sampel baji Pt yang digunakan dalam data untuk Rajah 4, kita kini boleh melakukan pembinaan semula ptychographic, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 8. Puncak dalam imej fasa masih boleh dilihat untuk disetempatkan ke kedudukan lajur atom dan di sana. tidak kelihatan pembalikan kontras. Pada beberapa ketebalan, puncak menunjukkan struktur seperti "halo". Keputusan yang sama telah ditunjukkan oleh Yang et al. [18]. Walaupun kajian yang lebih terperinci diperlukan, nampaknya imej fasa yang dibina semula secara ptychographical adalah lebih teguh kepada kesan dinamik dan perubahan ketebalan daripada imej HRTEM.

Rajah 8

Imej ADF (a) dan imej fasa ptychographic (b) daripada sampel baji Pt juga digunakan dalam Rajah 4. Apabila ketebalan meningkat, imej fasa mula membentuk "halo" seperti kontras, tetapi puncak masih terletak pada kedudukan lajur atom dan pembalikan kontras tidak kelihatan. Ambil perhatian bahawa terdapat ralat susun condong ke arah kanan bawah imej supaya lajur atom tambahan kelihatan.

Kesimpulan

Pembangunan FPD untuk STEM telah membolehkan pengimejan yang sangat fleksibel dalam STEM dan telah mencipta peluang untuk mod pengimejan baharu. Di sini kami telah meneroka aplikasi ptychography elektron, dan menunjukkan cara ptychography elektron probe terfokus boleh dilakukan bersama mod STEM konvensional seperti ADF. Imej fasa yang terhasil mempunyai banyak persamaan dengan HRTEM, tetapi juga dilihat mempunyai nisbah isyarat-ke-bunyi yang sangat tinggi dan teguh kepada kesan dinamik. Ptychography juga membenarkan pembetulan penyimpangan baki yang meningkatkan lagi kontras imej dan membolehkan pembahagian optik untuk pengimejan 3D.
Walaupun STEM telah menjadi instrumen utama untuk kajian resolusi atom, HRTEM kekal popular untuk sampel ringan dan nipis, seperti graphene dan bahan berlapis lain, dan sudah tentu merupakan mod utama untuk cryo-EM struktur biologi. Memandangkan kini telah ditunjukkan bahawa ptychography dalam STEM boleh menyampaikan imej fasa hingar rendah, di samping semua faedah STEM yang lain, mungkin kita berada di puncak peralihan paradigma di mana STEM dianggap sebagai instrumen pengimejan fasa yang berkuasa. . Pembangunan FPD untuk STEM kini membenarkan medan pandangan yang setanding dengan HRTEM, dan Rajah 9 menunjukkan imej imbasan 1k kali 1k.
Akhir sekali, kami perhatikan bahawa ptychography hanyalah satu mod baharu yang mungkin dengan pengesan FPD. Pengarang lain telah meneroka kemungkinan yang berkaitan dengan mengukur pergantungan sudut hamburan pada sudut yang lebih tinggi. Kaedah seperti penghantaran pembelauan Kikuchi menjadi tersedia, dan menggunakan sudut penumpuan yang lebih rendah kekuatan semua titik pembelauan yang tersedia boleh diukur sebagai fungsi kedudukan probe untuk memberikan imej kontras berbilang pembelauan secara selari, memberikan maklumat yang lebih besar untuk penentuan vektor burger kehelan melalui gb analisis contohnya.

Rajah 9

Imej fasa (a) ADF dan (b) ptychographic yang direkodkan secara serentak daripada sampel baji Pt <110> dengan pensampelan probe 1 k kali 1 k direkodkan dengan kelajuan bingkai FPD 4,000 bingkai sesaat yang menunjukkan bahawa medan pandangan yang besar mungkin dalam STEM kuar terfokus.

Penghargaan

Kami mengiktiraf kerjasama yang berjaya dengan Y Kondo dan R Sagawa, JEOL Tokyo, M Simson, M Huth, H Soltau, PNDetector GmbH dan L Strueder PNSensor GmbH, Jerman. Kami juga mengiktiraf bantuan percubaan daripada L Jones. Sampel telah disediakan oleh S Nam dan D Bradley (Universiti Oxford), Y Sasaki (Pusat Seramik Halus Jepun), A Béché dan D Batuk (Universiti Antwerp). Sokongan untuk projek ini telah diterima daripada EPSRC (geran nombor geran EP/M010708/1).

Rujukan

• PD Nellist, Mengimbas Transmisi Elektron Mikroskopi, dalam: Sains Mikroskopi PW Hawkes, JCH Spence (Eds.), Springer, 2007, ms 65-132.
• PD Nellist, SJ Pennycook, Prinsip dan Tafsiran Pengimejan Kontras Z Medan Gelap Annular, Kemajuan dalam Pengimejan dan Fizik Elektron, 113 (2000) 148-203.
• DJ Smith, Realisasi resolusi atom dengan mikroskop elektron, Laporan Kemajuan dalam Fizik, 60 (1997) 1513-1580.
• RW Glaisher, AEC Spargo, DJ Smith, Analisis Sistematik Pengimejan HREM Semikonduktor Unsur, Ultramikroskopi, 27 (1989) 35-52.
• TJ Pennycook, AR Lupini, H. Yang, MF Murfitt, L. Jones, PD Nellist, Pengimejan kontras fasa yang cekap dalam STEM menggunakan pengesan piksel. Bahagian 1: Demonstrasi eksperimen pada resolusi atom, Ultramikroskopi, 151 (2015) 160-167.
• M. Marko, A. Leith, C. Hsieh, R. Danev, Retrofit pelaksanaan pengimejan plat fasa Zernike untuk cryo-TEM, Jurnal Biologi Struktur, 174 (2011) 400-412.
• JM Cowley, Kontras Imej dalam Mikroskop Elektron Pengimbasan Penghantaran, Applied Physics Letters, 15 (1969) 58-59.
• E. Zeitler, MGR Thomson, Mengimbas Transmisi Mikroskopi Elektron, Optik, 31 (1970) 258-280 & 359-366.
• https://www.jeol.co.jp/en/news/detail/20170726.2143.html.
• N. Shibata, SD Findlay, Y. Kohno, H. Sawada, Y. Kondo, Y. Ikuhara, Mikroskopi kontras fasa pembezaan pada resolusi atom, Fizik Alam, 8 (2012) 611-615.
• K. Müller, FF Krause, A. Béché, M. Schowalter, V. Galioit, S. Löffler, J. Verbeeck, J. Zweck, P. Schattschneider, A. Rosenauer, Medan elektrik atom yang didedahkan oleh pendekatan mekanikal kuantum kepada elektron picodifraction, Alam Komunikasi, 5 (2014) 5653.
• W. Hoppe, Beugung im Inhomogenen Primärstrahlwellenfeld. I. Prinzip einer Phasenmessung von Elektronenbeugungsinter ferenzen, Acta Crystalographica A, 25 (1969) 495-501.
• JM Rodenburg, BC McCallum, PD Nellist, Ujian eksperimen pada pengimejan koheren resolusi dua melalui STEM., Ultramikroskopi, 48 (1993) 303-314.
• PD Nellist, BC McCallum, JM Rodenburg, Resolusi melebihi 'had maklumat' dalam mikroskop elektron penghantaran, Alam, 374 (1995) 630-632.
• H. Yang, RN Rutte, L. Jones, M. Simson, R. Sagawa, H. Ryll, M. Huth, TJ Pennycook, MLH Green, H. Soltau, Y. Kondo, BG Davis, PD Nellist, Atom serentak- ptychography elektron resolusi dan pengimejan kontras Z bagi unsur ringan dan berat dalam struktur nano kompleks, Alam Komunikasi, 7 (2016) 12532.
• JM Rodenburg, RHT Bates, The Theory of Super-Resolution Electron Microscopy melalui Wigner-Distribution Deconvolution, Transaksi Falsafah Royal Society of London A, 339 (1992) 521-553.
• AM Maiden, JM Rodenburg, Algoritma pengambilan fasa ptychographical yang lebih baik untuk pengimejan difraksi, Ultramikroskopi, 109 (2009) 1256-1262.
• H. Yang, I. MacLaren, L. Jones, GT Martinez, M. Simson, M. Huth, H. Ryll, H. Soltau, R. Sagawa, Y. Kondo, C. Ophus, P. Ercius, L. Jin , A. Kovács dan PD Nellist. Pengimejan fasa ptychographic elektron unsur cahaya dalam bahan kristal menggunakan penyahkonvolusi taburan Wigner, Ultramikroskopi 180 (2017) 173-179.